Egészen 1976-ig, amikor a West End színpadán mutatkozott be először a nagyközönség előtt. 1980-ban kapta első filmszerepét, a Hosszú Nagypéntekben, két év múlva pedig a Remington Steele sorozat címszerepét. Határozott fellépése és tehetsége miatt a James Bond filmek producerei kiválasztották a 007-es megformálására, ám az utolsó pillanatban felújították a Remington Steele-t, így Brosnan kénytelen volt visszatérni régi szerepéhez.

Timothy Dalton lett hát a következő Bond, ő pedig csak 1995-ben vehette át a legendás titkos ügynök megszemélyesítésének lehetőségét. 1993-ban hosszú betegség után elhunyt felesége, de ő úgy döntött bánatát a munkába folytja, s elválta a Mrs. Doubtfire egyik főszerepét. Az 1995-ös Aranyszem óta kétévente feltűnik a vásznon, mint James Bond, de közben olyan filmeket is készített, mint a Támad a Mars, Dante Pokla és a Thomas Crown ügy. Felesége elvesztését is feldolgozta, és most boldog kapcsolatban él egy szerencsés hölggyel.